Alternatif Yakıt Hidrojen Üretiminde Mezogözenekli Alüminosilikat Destekli Katalizörler

Abstract

Bu çalışma kapsamında asetik asitten hidrojen üretimi için karbon oluşumuna karşı dirençli Ni içerikli mezogözenekli alüminosilikat (Al2(SiO2)3) destekli katalizörler geliştirilmiştir. Mezogözenekli ticari alüminosilikat (Al2(SiO2)3) katalizör destek malzemesi olarak kullanılmıştır. Ayrıca, ticari alüminosilikat destek malzemesinin yapısına hidrojen seçiciliğinin arttırılması için nikelin yanısıra Mg, La, Ce, Ca ve Ru metalleri (kütlece % 5) ıslak emdirme yöntemi ile yüklenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin bazı fiziksel ve kimyasal özelliklerini belirlenmesi için karakterizasyon analizleri gerçekleştirilmiştir. Mezogözenekli Al2(SiO2)3 malzemelerinin N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analizi sonucu elde edilen izotermleri Tip IV izotermi ile uyumlu olup malzemelerin levha gibi yapıda olduğu saptanmıştır. Hazırlanan katalizörlerin katalitik aktivite testleri sürekli akışlı dolgulu reaktör sisteminde 750 C reaksiyon sıcaklığında ve 1/2.5 (AA/H2O) besleme molar oranında yürütülmüştür. Aktivite test çalışmaları sonucunda katalizör içeriğinin, ürün dağılımını önemli ölçüde etkilediği görülmüştür. 5Ni-3Ru@Al2(SiO2)3 ve 5Ni-3CeO2@Al2(SiO2)3 katalizörleri ile hidrojen içeriği yüksek sentez gazı (sırasıyla yaklaşık % 44 ve % 46) elde edilmiştir. Ayrıca 5Ni@Al2(SiO2)3 katalizörüne MgO ilavesi hidrojen seçiciliğini oldukça etkilemiştir. 5Ni-3MgO@Al2(SiO2)3 katalizörü ile eşit molarda H2 ile CO içeren ve Fischer-Tropsch prosesi için önemli bir ham madde olan sentez gazı elde edilmiştir.

In the present study, Ni-containing mesoporous aluminosilicate (Al2(SiO2)3) supported catalysts, which are resistant to carbon formation, were developed for hydrogen production from acetic acid. Commercial aluminosilicate (Al2(SiO2)3) was used as catalyst support. Furthermore, to improve the catalyst stability, Mg, La, Ce, Ca, Ru metals, and Ni (5% by mass) were incorporated by the wet impregnation method into the catalyst supports’ structure. The synthesized catalysts were characterized to define their physical and chemical properties. N2 adsorption-desorption results reveal that the resulting isotherm behavior of all the prepared catalysts is consistent with type IV isotherm with plate-like wall structures. The catalytic activity test of the prepared catalysts was investigated at a reaction temperature of 750 C and a feed molar ratio of 1/2.5 (AA/H2O) in a packed bed continuous reactor system. Activity test results showed that catalyst composition has profound effects on product distribution. Hydrogen-rich syngas was produced over 5Ni-3Ru@Al2(SiO2)3 and 5Ni-3CeO2@Al2(SiO2)3 (about % 44 and % 46, respectively) catalysts. However, the addition of MgO over the 5Ni@Al2(SiO2)3 catalyst strongly influenced the selectivity of hydrogen. Syngas, which contains an equimolar amount of H2, and CO is a quite important feedstock for the Fischer-Tropsch process (about 35% each), was obtained with the 5Ni-3MgO@Al2(SiO2)3 catalyst.